在碳達(dá)峰棚亩、碳中和的國家戰(zhàn)略目標(biāo)背景下蓖议,發(fā)展低能耗、環(huán)境友好的CO2選擇性分離膜具有重要意義和實際應(yīng)用價值腹瞒。高性能二維分離膜是該研究領(lǐng)域前沿性研究議題毁几。二維共價有機(jī)框架(covalent organic frameworks,COFs)具有永久性一維直通孔道孝尺,豐富的表面官能團(tuán)以及優(yōu)異穩(wěn)定性陵租,在CO2分離領(lǐng)域具有巨大應(yīng)用潛力。然而洼宪,目前二維COFs孔徑大于0.8nm育床,對于動力學(xué)直徑0.3~0.4 nm范圍的小分子氣體如H2(0.29 nm)、CO2(0.33 nm)等難以實現(xiàn)精確分離绒霹,構(gòu)建具有高效CO2分離性能的純相二維COFs膜面臨較大挑戰(zhàn)松浆。
該研究中窑竖,科研人員在前期研究(Science,2014;Angew. Chem. Int. Ed.旧晴,2017)基礎(chǔ)上适固,以三種不同表面化學(xué)和孔徑的層狀COFs材料為研究對象,發(fā)展出一種弱酸性溶劑剝層遮尚,并輔以溫和機(jī)械外力的方法誊涯,將其剝離為厚度~2nm、尺寸達(dá)微米級的系列超薄納米片層蒜撮,通過精確控制納米片錯排組裝暴构,構(gòu)建了孔徑尺寸適合CO2分離的純相COFs膜。COFs骨架對CO2選擇性吸附特性與納米片錯排縮孔效應(yīng)協(xié)同作用誘發(fā)氣體在膜內(nèi)表面擴(kuò)散機(jī)制淀弹,首次實現(xiàn)了CO2/H2混合氣中大分子CO2優(yōu)先滲透分離丹壕,分離性能達(dá)到工業(yè)應(yīng)用需求。該研究為開發(fā)新型COFs氣體分離膜材料提供了新思路薇溃。
相關(guān)研究成果以Single-Phase Covalent Organic Framework Staggered Stacking Nanosheet Membrane for CO2-Selective Separation為題菌赖,發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金沐序、大連化物所創(chuàng)新基金琉用、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、遼寧省“興遼英才計劃”等的資助策幼。
左:COF膜孔道工程-納米片錯排縮孔策略示意圖邑时;右:不同膜CO2/H2分離性能對比圖