近日歹垫,我所航天催化與新材料研究室黃延強研究員剥汤、楊小峰副研究員團隊在單原子催化劑的設(shè)計合成及催化應(yīng)用策略研究方面取得新進展,采用含氮有機聚合物材料為載體,制備出類均相銥活性中心的單原子催化劑吭敢,該催化劑在二氧化碳加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異催化性能碰凶。相關(guān)研究成果以全文的形式于Cell旗下的Chem雜志上發(fā)表。
“單原子催化”概念由張濤團隊鹿驼、清華大學(xué)李雋教授及美國亞利桑那州立大學(xué)劉景月教授于2011年共同提出欲低,迅速成為多相催化領(lǐng)域的研究前沿,并有望成為關(guān)聯(lián)多相與均相催化的橋梁畜晰。然而砾莱,催化劑載體表面的不均勻性對單原子催化劑的形成、穩(wěn)定性能凄鼻、催化性能都有極大的限制腊瑟。為此,黃延強團隊提出借鑒均相催化模型唠陈,從分子水平構(gòu)建載體負載單原子活性中心僚尚,從而不僅可獲得穩(wěn)定的單原子活性中心,而且可以實現(xiàn)單原子催化劑的“準均相”應(yīng)用锭泼。
CO2催化加氫合成甲酸是一個原子經(jīng)濟性的反應(yīng)原堂,生成的甲酸不僅是重要化工原料,還可作為一種理想的液態(tài)儲氫材料赠槽。在前期探索CO2催化活化轉(zhuǎn)化的研究認識基礎(chǔ)上(Nat. Commun., ACS Catal., ChemSusChem)剃炬,該團隊利用酰胺化反應(yīng)簡捷、高效地制備出含有吡啶-酰胺基團的多孔有機聚合物幢戳,并將其作為載體負載單原子銥催化劑以實現(xiàn)活性中心的穩(wěn)定性莫诲,該催化劑在二氧化碳加氫制甲酸反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,解決了多相催化在該反應(yīng)中一直面臨的活性不高的難點外抓。同時撇涡,科研人員通過球差電鏡、XPS蜓呀、XAS等表征實驗糜曲,結(jié)合理論計算催化活性中心結(jié)構(gòu)及光譜模擬,對Ir單原子催化劑的結(jié)構(gòu)進行了精確解析避诽,確認該單原子催化劑具有類均相活性中心龟虎,且具有與均相催化過程相同的催化反應(yīng)機理。該研究為二氧化碳的高值化利用沙庐、設(shè)計新型單原子催化劑及應(yīng)用提供了新思路鲤妥。
以上研究得到了國家科技部重點研發(fā)計劃、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項拱雏、國家自然科學(xué)基金項目棉安、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會項目等資助底扳。同時,這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一贡耽。