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天津工生所在解析酶-電極界面電子傳遞研究中獲進展

2022-02-09 17:28  來源:天津工業(yè)生物技術研究所  瀏覽:  

生物-電極在生物電池、生物傳感和生物電合成等方面均有重要應用笋条。在酶-電極構建過程中橡彬,為實現(xiàn)高效生物電子傳遞,需要設計一定的結合驅動力跋擅、合理的酶-電極交互方式和穩(wěn)定的界面微環(huán)境椰陋。根據Marcus電子傳遞理論,傳遞距離和電勢差是制約傳遞速率的重要因素沪曙。由于酶分子復雜的表面理化性質和結構組成奕污,探究酶-電極界面上酶與電極的結合方式和互作機制,使酶以特定空間取向固定于電極液走,對實現(xiàn)高效生物電子傳遞和提高酶-電極性能具有重要意義碳默。

近日,中國科學院天津工業(yè)生物技術研究所體外合成生物學中心研究員朱之光帶領的團隊缘眶,以一種結構復雜的四亞基氫酶(PfSHI)為對象嘱根,通過設計不同的PfSHI-電極界面,結合直接電化學法對界面微環(huán)境的解析磅崭,驗證了酶與電極的交互結構域為γ亞基儿子,其結合輔因子FAD和[2Fe-2S]2+/1+均能與電極進行直接電子傳遞。研究分析界面表面電荷砸喻、非轉化信號柔逼、電子轉移數和酶構象之間的關系,預測了該氫酶在不同帶電電極表面上的微觀構象割岛,建立了多個酶-電極界面模型愉适。另外,該研究還測試PfSHI在不同pH值下直接電催化和間接電催化電流的大小及比率咱贪,對各模型相關動力學參數進行擬合和計算韩艾,得到不同酶-電極界面隧穿距離和電子傳遞效率的大小分布,并設計出最優(yōu)的一組酶-電極界面价值】孕荆基于以上結論及石英晶體微天平測試,研究預測了PfSHI在電極表面吸附動力學過程拷治,闡明了PfSHI在功能化電極上的吸附機理兰歼,為構建高性能生物電催化界面奠定了理論基礎、提出了實驗模型胃琴。

相關研究成果發(fā)表在ACS Catalysis上廊擦。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金和天津市合成生物技術創(chuàng)新能力提升行動等的資助遥附。 


PfSHI與不同電極結合方式和互作機制示意圖

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