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大連化物所揭示二氧化碳高選擇性電還原的“雙通道”機理

2021-11-09 08:40  來源:大連化物所  瀏覽:  

近日惦积,大連化物所理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組(05T8組)肖建平研究員團隊與電子科技大學(xué)夏川教授團隊粥航、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授團隊合作在二氧化碳(CO2)轉(zhuǎn)化研究中取得新進展旬性,研發(fā)出鉛單原子合金化的銅基催化劑(Pb1Cu)只估,實現(xiàn)了CO2高活性膜暴、高選擇性還原制備甲酸鹽碗旅,并探究了該過程的理論機理砚尽。

  利用可再生能源進行CO2電還原是實現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要手段之一拆撼。甲酸是一種能量載體容劳,也可作為燃料電池的液體燃料,通過CO2電還原制備甲酸是其資源化利用的重要研究方向闸度。研究中竭贩,夏川團隊和曾杰團隊通過制備鉛單原子合金化的銅基催化劑Pb1Cu,在實現(xiàn)CO2高效電還原制備甲酸鹽的同時莺禁,保證了該銅基催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性留量。肖建平團隊進一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點,揭示了Pb1Cu的高催化活性和高選擇性的根本原因哟冬。

  肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應(yīng)相圖楼熄,用于模擬CO2還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發(fā)現(xiàn)浩峡,不同于傳統(tǒng)單一催化反應(yīng)通道所建立的活性趨勢可岂,CO2電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根(COOH*)機理和甲酸根(HCOO*)機理,形成催化反應(yīng)的“雙通道”村钧。因此岗制,CO2電還原制備甲酸鹽過程的活性趨勢體現(xiàn)了雙活性頂點的性質(zhì)。通過反應(yīng)相圖活性趨勢的研究诗差,肖建平團隊證明刷男,CO2電還原制備甲酸鹽反應(yīng)中,Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理搪狈,這說明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現(xiàn)出高CO2電還原活性的原因剪碱。此外,銅位點也被驗證是Pb1Cu催化CO2電還原制備甲酸鹽的活性位點延幻。該研究為設(shè)計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路穆递。

  相關(guān)研究以“Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”為題,于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上林品。該工作的第一作者是中科大博士后鄭婷婷词惭,中科大博士研究生劉春曉夕谬,我所05T8組助理研究員郭辰曦。上述工作得到中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金扣墩、國家自然基金委哲银、中科院B類先導(dǎo)專項“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測量”等項目的支持。(文/圖 郭辰曦)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5   
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