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大連化物所揭示二氧化碳高選擇性電還原的“雙通道”機理

2021-09-27 18:17  來源:大連化物所  瀏覽:  

近日蒂鹏,大連化物所理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組(05T8組)肖建平研究員團隊與電子科技大學夏川教授團隊无蜂、中國科學技術(shù)大學曾杰教授團隊合作在二氧化碳(CO2)轉(zhuǎn)化研究中取得新進展遥浑,研發(fā)出鉛單原子合金化的銅基催化劑(Pb1Cu),實現(xiàn)了CO2高活性蚀攘、高選擇性還原制備甲酸鹽风踪,并探究了該過程的理論機理。

利用可再生能源進行CO2電還原是實現(xiàn)“雙碳”目標的重要手段之一效荷。甲酸是一種能量載體回东,也可作為燃料電池的液體燃料,通過CO2電還原制備甲酸是其資源化利用的重要研究方向密士。研究中成吓,夏川團隊和曾杰團隊通過制備鉛單原子合金化的銅基催化劑Pb1Cu,在實現(xiàn)CO2高效電還原制備甲酸鹽的同時孙般,保證了該銅基催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性切咸。肖建平團隊進一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點,揭示了Pb1Cu的高催化活性和高選擇性的根本原因谊蚣。

肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應(yīng)相圖玲崩,用于模擬CO2還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發(fā)現(xiàn)物忠,不同于傳統(tǒng)單一催化反應(yīng)通道所建立的活性趨勢婚被,CO2電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根(COOH*)機理和甲酸根(HCOO*)機理狡忙,形成催化反應(yīng)的“雙通道”。因此址芯,CO2電還原制備甲酸鹽過程的活性趨勢體現(xiàn)了雙活性頂點的性質(zhì)灾茁。通過反應(yīng)相圖活性趨勢的研究,肖建平團隊證明谷炸,CO2電還原制備甲酸鹽反應(yīng)中北专,Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理,這說明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現(xiàn)出高CO2電還原活性的原因旬陡。此外拓颓,銅位點也被驗證是Pb1Cu催化CO2電還原制備甲酸鹽的活性位點。該研究為設(shè)計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路描孟。

相關(guān)研究以“Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”為題驶睦,于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上。該工作的第一作者是中科大博士后鄭婷婷匿醒,中科大博士研究生劉春曉场航,我所05T8組助理研究員郭辰曦。上述工作得到中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金抢妈、國家自然基金委呼笨、中科院B類先導(dǎo)專項“功能納米系統(tǒng)的精準構(gòu)筑原理與測量”等項目的支持。(文/圖 郭辰曦)

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