不飽和重質(zhì)烴是指含有四個以上碳原子和不飽和碳碳鍵的烴類化合物勉吻,例如α-烯烴监婶、芳烴等,是用途非常廣泛的重要有機化工原料齿桃。目前不飽和重質(zhì)烴的生產(chǎn)主要依賴于不可再生的化石資源惑惶,其制備工藝往往能耗較高且對環(huán)境不友好。為應對CO2等溫室氣體引起的氣候變化問題短纵,特別是當前全球碳達峰带污、碳中和背景下,CO2高效催化轉化利用已成為近年來催化領域的研究熱點香到。以CO2為碳源與可再生能源制取的“綠氫”鱼冀,通過催化加氫合成α-烯烴、芳烴等高附加值化學品悠就,為實現(xiàn)“雙碳”目標提供新策略柔睡,對于推動能源變革和綠色低碳發(fā)展具有重要意義。
相比于短碳鏈化學品阴应,不飽和重質(zhì)烴具有更高的附加值和能量密度棺莱。因此,CO2加氫合成不飽和重質(zhì)烴更具吸引力和挑戰(zhàn)性姚沽。開發(fā)高效穩(wěn)定的催化劑态晤,精準控制C–O鍵活化和C–C鍵偶聯(lián),是實現(xiàn)這一過程的關鍵卷霜。近年來喧盲,該領域高效催化劑的研發(fā)快速發(fā)展。該綜述圍繞上述過程遗渊,全面介紹了CO2加氫通過直接和間接兩種不同路徑合成α-烯烴和芳烴的研究進展鄙幸,系統(tǒng)論述了催化劑的理性設計與制備、多活性位點的親密性效應什异、催化劑的穩(wěn)定性與失活邦墅、反應機理以及反應器設計等問題,總結了目前不同CO2轉化路線的優(yōu)勢和發(fā)展現(xiàn)狀毙驯,展望了未來發(fā)展先進催化劑面臨的挑戰(zhàn)及其潛在的應用前景倒堕,以及下一代CO2加氫技術在未來實現(xiàn)碳中和的機遇。
孫劍團隊一直致力于CO2加氫制備高值化學品和燃料研究爆价,于2017年報道了CO2加氫直接轉化制備高品質(zhì)汽油(Nat. Commun.垦巴,2017)工作,受到了廣泛關注和研究铭段。隨后骤宣,團隊延續(xù)多功能催化劑設計理念,陸續(xù)實現(xiàn)了CO2加氫高效轉化制備異構烷烴(ACS Catal.序愚,2018;ACS Catal.憔披,2020)、α-烯烴(ACS Catal.爸吮,2020)芬膝、芳烴(Appl. Catal. B-Environ.,2021)和高碳醇(Appl. Catal. B-Environ.形娇,2021)等锰霜。此外,團隊與企業(yè)合作埂软,建成了二氧化碳加氫合成高品質(zhì)汽油的工業(yè)試驗裝置矫撤,并于2020年11月實現(xiàn)了一次投料試車成功。
該綜述以“Towards the Development of the Emerging Process of CO2 Heterogenous Hydrogenation into High-value Unsaturated Heavy Hydrocarbons”為題聪供,于近日發(fā)表在Chemical Society Reviews上赃勺,并被編輯邀請作為下一期封面文章予以重點推介。相關研究工作得到了國家自然科學基金蜒且、中科院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”筝妥、中科院青促會、遼寧省“興遼英才計劃”和我所創(chuàng)新基金等項目的資助尤喂。