低碳烯烴是石油化工中的核心平臺小分子蛮埋。石腦油裂解制備的低碳烯烴,通常含有微量乙炔和1,3-丁二烯分子找田,嚴(yán)重影響其下游應(yīng)用。選擇性加氫是去除烯烴中微量乙炔(或1,3-丁二烯)的一項關(guān)鍵純化技術(shù)着憨,其工業(yè)催化劑通常是鈀基貴金屬催化劑墩衙。開發(fā)出高效非貴金屬催化劑,同時避免催化劑燒結(jié)和積碳甲抖,是一項科學(xué)難題漆改。
路軍嶺團(tuán)隊通過協(xié)同金屬—載體相互作用和原子限域,在石墨型氮化碳載體上准谚,制備出一種高密度鎳銅三原子催化劑挫剑。在富乙烯氛圍的乙炔(或1,3-丁二烯)選擇性加氫反應(yīng)中,該催化劑在活性柱衔、選擇性樊破、穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于鎳單原子催化劑唆铐。測試表明哲戚,該催化劑在反應(yīng)過程中基本沒有積碳的生成奔滑。
多種表征和李微雪團(tuán)隊理論計算表明,活性金屬鎳原子通過羥基被限域在兩個銅原子位點中間顺少,形成一種線式結(jié)構(gòu)迈壤,鎳原子位點在加氫反應(yīng)中可以發(fā)生動態(tài)結(jié)構(gòu)變化。這種動態(tài)結(jié)構(gòu)變化磕裂,不僅可以改進(jìn)催化劑對反應(yīng)分子的吸附從而提高催化活性趟雄,而且可以維持高穩(wěn)定性,而單鎳位點則使得該催化劑表現(xiàn)出高選擇性和高抗積碳性能印姑。
路軍嶺表示掷锻,這一策略為未來設(shè)計高效、穩(wěn)定且低成本的工業(yè)加氫催化劑提供了新思路盗晨。