石墨烯由于高載流子遷移率贤徒、長自旋擴散長度和弱自旋軌道耦合等優(yōu)良性質芹壕，被認為是下一代自旋電子學應用中極具前景的材料。如何在本征抗磁的石墨烯中誘導出穩(wěn)定的室溫鐵磁性接奈，是石墨烯基自旋電子學器件制備面臨的首要問題之一踢涌。目前，研究人員已嘗試多種途徑來實現(xiàn)石墨烯中的鐵磁有序(包括利用空位缺陷序宦、sp3功能化睁壁、化學摻雜、表面吸附和構造邊緣態(tài)等)互捌，但獲得的磁矩往往相對較弱且不穩(wěn)定癌割，鐵磁有序無法在室溫下維持。

研究組基于以往二維過渡金屬硫屬化合物的磁性調(diào)控研究經(jīng)驗(Nature Communications, 10, 1584;Angewandte Chemie International Edition, 60, 7251)和DFT材料模擬設計，認為精確可控的磁性過渡金屬(Fe窟怪、Co肺倾、Ni等)摻雜是解決這一問題的有效方案。為了克服將過渡金屬原子嵌入石墨烯晶格的巨大勢壘嫡笔，研究組采用Pauling電負性高于C元素(2.5)的N元素(3.5)進行共摻雜圈咬，利用N原子構造錨定位點，將Co原子牢固的束縛在石墨烯晶格中辞仇，從而提供穩(wěn)定的局域磁矩姚藤，并通過Co-N-C之間的軌道雜化形成鐵磁交換作用，最終實現(xiàn)石墨烯的室溫鐵磁性(圖1)智贰。

研究組利用兩步浸漬-熱解的方法偷欲，在N原子輔助下，將Co原子單分散摻雜在石墨烯晶格中涣母，樣品在室溫下飽和磁化強度為0.11emu g-1附垒，居里溫度達到400 K。通過同步輻射軟更耻、硬X射線譜學技術和多種X射線譜學解析方法(實空間多重散射理論計算测垛、擴展邊定量擬合、多組態(tài)計算和小波變換)秧均，研究證實了樣品中的Co是以平面四邊形CoN4結構單元原子級分散于石墨烯晶格中食侮，排除了磁性起源于Co相關第二相的可能。DFT電子結構計算進一步表明目胡，CoN4-石墨烯體系具有金屬性的能帶構造锯七，存在Fermi面處態(tài)密度顯著增強(根據(jù)Stoner判據(jù)，確保室溫鐵磁性)誉己，Co-3d和C/N-2p軌道雜化眉尸，以及π電子自旋極化，表明CoN4-石墨烯體系中的室溫鐵磁性起源于傳導電子中介的類RKKY長程鐵磁交換機制巨双，Co-N4結構單元是室溫鐵磁性的主要來源噪猾。

研究工作得到國家自然科學基金、合肥大科學中心高端用戶培育基金和中國博士后科學基金等的資助筑累。

圖1.精確可控的Co原子摻雜激活石墨烯室溫鐵磁性

圖2.同步輻射X射線譜學和常規(guī)表征證實Co原子以CoN4分散于石墨烯晶格中